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第一作者：Jiming Lu
通讯作者：徐政和，David Harbottle
通讯单位：南方科技大学材料科学与工程学院，利兹大学化学与工艺工程学院
论文DOI：10.1016/j.seppur.2023.123818
研究背景
对电力的需求正在迅速增长，核能是满足需求的可行选择，而且不会损害净零议程。随着核电机组的扩大，必须重新评估封闭循环过程中使用的技术，以便有效地回收其他所需元素，为工业提供可持续性。封闭循环系统，如钚铀还原萃取(PUREX)过程或其变体，目前用于从裂变产物中分离U和Pu。然而，在未来的水循环操作中，需要重新设计流程以扩大回收的物种范围。新的分离方法必须提高有价值元素的回收率，减少或消除有毒萃取剂的使用，降低萃取成本，减少送往地质处理设施的废物量。
电容去离子(CDI)在复杂废水的净化中显示出巨大的潜力。与电容器类似，CDI通过在电极表面的双电层内固定离子来处理废水。它的使用已经被证明可以从模拟工艺水中回收U(VI)，但CDI回收裂变产物的研究较少。相对简单的电极材料，如活性炭纤维，以及更复杂的材料，如三氧化钨和碳(WO3/C)复合材料，以及多孔壳聚糖和生物碳复合材料，都显示出良好的U(VI)回收率，在1.2 V下提取率最高，为449 mg g-1，尽管电极再生(离子吸附和解吸的连续循环)表现出有限的性能，在5次循环后容量下降到90%。
很少使用MXene作为电极模板探索CDI对裂变产物的去除。然而，由于其二维层状结构、丰富的元素组成和表面化学性质，其作为吸附剂的应用得到了广泛的研究。Khan等人利用Ti3C2Tx吸附模拟废水中的Cs+，利用材料-OH、-O和-F基团作为Cs+的结合位点，但其吸附量在25 mg g-1仍然很低。Jun 等通过寻找最佳试验条件(Cs+浓度、pH、温度和吸附时间)，可将MXene的容量提高到148 mg g-1，但经过4次循环后，原始MXene的再生能力较差，去除率降至70%以下。Shahzad等人制备了涂有普鲁士蓝的MXene气凝胶球，以选择性结合Cs+。复合材料的Cs+吸附量为316 mg g-1，但分散在HNO3溶液中，吸附效果不佳，去除率降至20%以下。在强酸性溶液中，由于质子化作用导致的材料稳定性和/或离子交换/吸附受限等问题，通常会导致性能损失。因此，很少有研究对吸附剂在工艺相关条件下的性能进行测试。鉴于其优异的导电性、良好的机械稳定性和吸附放射性核素的多种相互作用途径，MXene具有许多理想的性能，可以在恶劣的条件下发挥作用。
虽然已经努力修改MXene表面以回收放射性核素，但如前所述，需要更有效的MXene功能化以克服当前的限制，并使该方法在工业上更实用。在目前的研究中，我们制备了一种EDTA-MXene复合物，使得接枝的EDTA提供了特定的结合位点来牢固地固定Cs+。此外，当与CDI结合时，材料的吸附能力可以通过施加的电压来调节，因此材料可以再生再利用。该方法是一项技术进步，因为它允许通过简单地反转施加的电压来剥离放射性核素，提供了一种不使用有毒萃取剂的提取和富集途径。
内容简介
制备了一种由乙二胺三乙酸(EDTA)和2D MXene (EDTA-MXene)组成的电容性去离子(CDI)电极，用于从强酸性工艺水中分离Cs+。该方法为从乏燃料液中分离裂变产物的先进水循环工艺提供了新的方向。在MXene上接枝EDTA对其结构没有不利影响，但使离子相互作用模式多样化，增加了结合位点的数量。复合CDI电极在1.2 V电压下的Cs+吸附量为2.07 mmol g-1，在15 min内的去除效率为97.3%。电极的分步吸附和解吸循环突出了EDTA的化学吸附作用，随着施加电压的降低，EDTA可以固定离子，尽管通过将电压逆转到1.4 V，几乎所有的离子都可以被去除，而无需化学处理。EDTA-MXene电极具有优异的循环性能，经过320次循环后容量保持率为80%。此外，该电极在强酸性溶液中保持了良好的性能，在1.2 V下可去除0.66 mmol g-1 Cs+，在3 mol L-1 HNO3中浸泡7天后仍保持稳定。通过连续循环，可以将Cs+富集成用于元素回收或安全处置的高浓度溶液。EDTA-MXene材料坚固耐用，在恶劣的化学环境中保持良好的性能，利用其多个结合位点成功地从强酸性溶液中分离出Cs+，并在竞争离子Sr2+和Ce(IV)的存在下。
图文导读
图1 将MXene转换为EDTA-MXene的关键步骤。Tx：-O和-F等末端官能团。
图2. MXene（a和b）和EDTA-MXene（d和e）的SEM和TEM图像，以及MXene（c）和EDTA-MXene（f）的相应SAED模式。
图3 MAX、MXene和EDTA-MXene的XRD图谱（a）;MXene和EDTA-MXene和Cs-EDTA-MXene的FTIR光谱（b）;MXene、EDTA-MXene、Cs-MXene和Cs-EDTA-MXene的XPS调查光谱（c）;以及EDTA-MXene（d）的N 1s峰的XPS核心级频谱。
图4 MXene和EDTA-MXene在0 V和1.2 V下的吸附等温线(a)。Cs+的初始浓度从0.2增加到2 mmol L-1。实线表示Langmuir等温线拟合;0 V和1.2 V下MXene和EDTA-MXene在0.5 mmol L-1CsCl溶液中的吸附动力学(b)MXene和EDTA-MXene在CDI中的分步电吸附量(c):开符号表示施加电压升高时的电吸附数据，实心符号表示在1.6 V电吸附30 min后施加电压降低时的电解吸数据。试验液初始浓度为0.5 mmol L-1 Cs+;处理0.5 mmol L-1 Cs+溶液时MXene和EDTA-MXene的循环性能(d)。
图5 20 mV s-1循环伏安图(a)， 0.5 A g-1恒流充放电图(b)，以及MXene和EDTA-MXene在0.5 mmol L-1CsCl和0.5 mmol L-1CsCl与2 mol L-1 HNO3中的Nyquist图(c)。
图六新鲜MXene (a)的HR-TEM图像;Cs-MXene (b);MXene经过200次循环后不吸附Cs (c);新鲜EDTA-MXene (d);Cs-EDTA-MXene (e);EDTAMXene经过320次循环后不吸附Cs (f)。
图7 HNO3浓度为0 ~ 3 mol L-1时，MXene和EDTA-MXene在0.75 mmol L-1 Cs+中的竞争吸附(开放符号表示实验重复)(a);在每个富集步骤之后，废水中的Cs浓度增加(b);在1.4 V和1.6 V (c)下，Cs在75 mmol L-1CsCl溶液中解吸;浓缩10次后的浓缩液照片和溶剂在40℃下蒸发5小时后的干燥固体照片。
总结与展望
通过简单的液相反应设计并成功制备了EDTA接枝表面的2D MXene材料。该复合材料能够使用CDI从模拟核工艺水中提取Cs。EDTA在MXene表面上的接枝作为特定的吸附位点来固定Cs，其中氮或羰基氧作为其络合的电子供体，形成稳定的五环结构。所制备的电极具有出色的吸附容量，仅为 2.07 mmol g-1在 CDI 中为 1.2 V 时，97 分钟后在 3.1 V 时具有 2.15% 的出色恢复率。EDTA-MXene电极表现出优异的耐久性，在80次循环后吸附容量保持在320%以上。首次在强酸性溶液（2 mol L-1）中显示出良好的铯回收率在。），由此HSAB相互作用机制可能变得比络合相互作用更重要。此外，施加电压的简单反转可以剥离回收的离子，而无需化学干预，因此，裂变产物很容易富集到小废物包装中。出色的吸附能力、动力学和循环性能将使EDTA-MXene成为高效、坚固的CDI电极，有望从危险的核工艺水中实际去除铯。
文献链接：
https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.123818
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